摘 要：文章采用經(jīng)過厭氧預(yù)處理的生物鐵泥作為接種污泥，以氨氮和三價(jià)鐵為主要營養(yǎng)源，探究在厭氧條件下生物鐵泥中的鐵氨氧化過程及其影響因素。結(jié)果表明：實(shí)驗(yàn)組出現(xiàn)了明顯的鐵氨氧化現(xiàn)象，NH4+去除率為89.33%，伴隨NH4+去除產(chǎn)生的Fe(Ⅱ)濃度最高達(dá)到了751.16 mg/L，其氨氮去除率和Fe(Ⅱ)濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于接種生物鐵泥但未投加三價(jià)鐵的對照組B，對照組B氨氮去除率和Fe(Ⅱ)濃度最后分別僅為26.03%和257.8 mg/L，而只投加三價(jià)鐵的對照組A未出現(xiàn)NH4+的去除和Fe(Ⅲ)的還原。各影響因素實(shí)驗(yàn)中NH4+出水濃度的對數(shù)值基本都與其反應(yīng)時(shí)間符合一級衰減動力學(xué)模式，其模型擬合校正系數(shù)R2在0.784~0.971之間。
關(guān)鍵詞：鐵氨氧化; 生物鐵泥; 脫氮; 影響因素
傳統(tǒng)廢水脫氮工藝一般由硝化和反硝化兩個(gè)部分組成，該工藝應(yīng)用廣泛，但如果廢水中的有機(jī)碳含量不足，則會導(dǎo)致脫氮不徹底，去除率低。厭氧氨氧化(Ammmonx)是以NH4+為電子供體，NO2-為電子受體，通過產(chǎn)生N2來脫氮[1]，Ammmonx因?yàn)闊o需碳源和曝氣受到了廣泛關(guān)注，但是，一般生活廢水中幾乎不含有NO2-，要想獲得NO2-，必須通過部分亞硝化等其他途徑[2]。原有工藝存在不足，需要尋找一種經(jīng)濟(jì)、高效的污水脫氮新工藝。近年來，一些研究者發(fā)現(xiàn)，可以利用一些金屬離子來作為污水脫氮處理中氨氧化的電子受體，例如鐵、錳等[3，4]。鐵作為地殼中含量最多的元素之一，來源廣泛，經(jīng)濟(jì)性強(qiáng)[5]，所以鐵介導(dǎo)的生物脫氮過程近年來已經(jīng)成為污水生物脫氮研究熱點(diǎn)之一。
厭氧鐵氨氧化(Feammox)已經(jīng)被證實(shí)是由微生物驅(qū)動的氨氧化鐵還原反應(yīng)[6]，在某些特殊微生物的作用下，NH4+作為電子供體被氧化，F(xiàn)e(Ⅲ)作為電子受體被還原為Fe(Ⅱ)，產(chǎn)物可能是NO3-、NO2-、N2。Feammox具有不需要有機(jī)碳源、無需曝氣、污泥產(chǎn)量低、減少N2O(溫室氣體)生成量的優(yōu)點(diǎn)[7]。有學(xué)者認(rèn)為鐵還原菌(IRB)在 Feammox 過程中起 重 要 作 用[9-12]，且 某 些 自 然 環(huán) 境 中 IRB 豐 度 與Feammox活性呈正相關(guān)[13]，這意味著IRB可能可以直接進(jìn)行銨氧化和Fe(Ⅲ)還原，起到Feammox微生物的作用。生物海綿鐵體系是將海綿鐵以某種方式介入到活性污泥體系中，海綿鐵可通過電化學(xué)及生物化學(xué)腐蝕作用為體系提供鐵離子，而且它的特殊構(gòu)造(疏松多孔)能夠?yàn)橐恍┨胤N微生物如鐵細(xì)菌提供棲息場所，從而使得體系中形成含有大量鐵氧化菌(IOB)及鐵還原菌(IRB)[14]的生物鐵泥。
目前關(guān)于Feammox反應(yīng)一般集中在以分離純化的鐵氨氧化功能菌[15]，或者普通活性污泥[16]和厭氧氨氧化污泥[17-19]作為接種物的研究，未見以富含鐵細(xì)菌的生物鐵泥為接種物進(jìn)行Feammox的研究，且對于該過程的影響因素研究也鮮有報(bào)道。本研究以生物鐵泥為接種污泥，以氨氮和Fe(Ⅲ)為主要營養(yǎng)源，探究在厭氧封閉條件下生物鐵泥中可能存在的鐵氨氧化過程，考察了接種量、進(jìn)水負(fù)荷、Fe(Ⅲ)濃度對鐵氨氧化過程的影響，以此為鐵氨氧化的發(fā)展提供參考。
1 材料與方法
1.1 實(shí)驗(yàn)材料
1.1.1 接種污泥接種污泥取自實(shí)驗(yàn)室裝有海綿鐵-AT-PVF 復(fù)合填料[20]的 SBBR 反應(yīng)器，該反應(yīng)器穩(wěn)定運(yùn)行 300多天，根據(jù)微生物測序結(jié)果分析，體系中IRB在屬水平上占比約為 17.82%，其中 Acidobacterium(5.24%)、Rhodoferax(11.77%)、Brevundimonas(0.81%)，IOB 在屬水平上占比約為1.29%，其中Rhodobacter(0.54%)、Arenimonas(0.69%)、Acinetobacter(0.02%)、Lysobacter(0.03%)、Sediminibacterium(0.01%)。接種污泥在開始實(shí)驗(yàn)前需進(jìn)行預(yù)處理。
1.1.2 Fe(Ⅲ)源實(shí)驗(yàn)中所需要的Fe(Ⅲ)由氧化鐵皮提供。氧化鐵皮取自北京某鐵礦廠，其表面呈紅棕色，實(shí)驗(yàn)前一律處理成邊長為2.0~3.0 mm的條狀。采用JSM-5600 LV低真空掃描電子顯微鏡 X 射線能量色散譜儀對所用鐵材料進(jìn)行了組成成分分析及表面形貌觀察。
1.2 實(shí)驗(yàn)方法
1.2.1 鐵氨氧化現(xiàn)象探究實(shí)驗(yàn)先進(jìn)行接種污泥的預(yù)處理，取1 L上述接種污泥，投加20 g處理好的氧化鐵皮，再加入氯化銨、葡萄糖及磷酸鹽緩沖液，最后定容至2 L，保證體系內(nèi)10.625mmol/L 的磷、5 mmol/L 葡萄糖以及 5 mmol/L NH4+。換水周期為2 d，進(jìn)水pH設(shè)為(7.0±0.2)，每次換水50%，在30 ℃下培養(yǎng)10個(gè)周期。將經(jīng)過預(yù)處理的污泥用去離子水反復(fù)沖洗、離心，以去除污泥中Fe2+、NH4+、NO2-及NO3-等離子對實(shí)驗(yàn)的影響。采用 100 mL 絲口瓶作為反應(yīng)器，反應(yīng)器有效容積為80 mL。將離心好的污泥稱取到反應(yīng)器中，并投加1 g處理過的氧化鐵皮，同時(shí)設(shè)置對照組A和對照組 B，對照組 A 只投加氧化鐵皮并進(jìn)行滅菌操作;對照組B只接種生物鐵泥。各組接種污泥量均控制為1.02 g/L(MLSS)。
上述每組反應(yīng)器組內(nèi)按相同條件平行設(shè)置17個(gè)，以便取樣。利用HCl將各反應(yīng)器初始pH值調(diào)至(7.0±0.2)，最后，各反應(yīng)器充氮排氧10 min，加蓋密封，避光置于恒溫振蕩搖床中培養(yǎng)，實(shí)驗(yàn)溫度為30 ℃。各反應(yīng)器進(jìn)水中NH4+濃度為45 mg/L，NaHCO3和KH2PO4濃度分別為600 mg/L、20 mg/L，微量元素2 mL，微量元素組成為：CoCl2·6H2O 2.5 mg/L，MnCl2·4H2O0.5 mg/L，H3BO4 0.25 mg/L，ZnSO4·7H2O 0.25 mg/L，CaCl2·2H2O 150 mg/L，MgCl2·6H2O 200 mg/L，Na2SO4150 mg/L。
1.2.2 影響因素實(shí)驗(yàn)采用 250 mL 絲口瓶作為反應(yīng)器，反應(yīng)器有效容積為 190 mL，分別考察鐵泥接種量(1.4、3.0 g/L)、進(jìn)水負(fù)荷(210.28、84.11、43.06 mg/L)和氧化鐵皮投加量(20、16、8 g/L)對生物鐵泥中鐵氨氧化現(xiàn)象的影響。影響因素實(shí)驗(yàn)中的接種污泥同鐵氨氧化現(xiàn)象探究實(shí)驗(yàn)一樣，均需沖洗，離心。反應(yīng)器進(jìn)水中投加微量元素 4.7 mL。避光置于恒溫振蕩搖床中培養(yǎng)，實(shí)驗(yàn)溫度為30 ℃。
1.3 取樣及分析方法取泥水混合液各兩份，其中一份加0.5 mol/L的鹽酸浸提30 min用于Fe的測定，另一份離心，用于NH4+、TN、NO2-及 NO3-的測定。各指標(biāo)的檢測方法分別如下，F(xiàn)e：鄰菲啰啉分光光度法;TN：堿性過硫酸鉀消解紫外分光光度法;NH4+：納氏試劑比色法;NO2-：N-(1-萘基)-乙二胺光度法;NO3-：麝香草酚法。
2 結(jié)果與討論
2.1 厭氧條件下生物鐵泥中Fe(Ⅱ)含量及氮形態(tài)的變化
2.1.1 各體系脫氮效果整個(gè)運(yùn)行過程中，對照組A中NH4+濃度變化不大，基本維持在39.12~46.92 mg/L之間;對照組B由于接種污泥取自生物海綿鐵反應(yīng)器，含有大量Fe(Ⅲ)，經(jīng)預(yù)處理后還含有一定量的Fe(Ⅲ() 約為97.53 mg/L)，會在體系中微生物的作用下與NH4+發(fā)生反應(yīng)，所以B組中NH4+出現(xiàn)了一定程度的去除，由初始的43.92 mg/L降為32.98 mg/L，去除量相對要低;而與對照組相比，實(shí)驗(yàn)組中出現(xiàn)了明顯的NH4+去除現(xiàn)象，最后NH4+去除率高達(dá)89.33%，這說明實(shí)驗(yàn)組中氨氮的去除是由微生物作用的結(jié)果。
實(shí)驗(yàn)組出水NH4+、TN的濃度變化趨勢基本保持一致(圖2、圖3)。0~12 d，體系中氮去除波動較大，因?yàn)榻臃N污泥中尚有一些菌不能適應(yīng)厭氧環(huán)境而發(fā)生菌體自溶[21]，使得體系中氮去除量較小，NH4+、TN由初始的45.81 mg/L、54.84 mg/L降至42.83 mg/L、44.61 mg/L;12~24 d，體系中脫氮效果明顯增強(qiáng)，NH4+降至9.05 mg/L，TN 降至 16.77 mg / L，去除率分別達(dá)到了 80.25%、69.42%;之后，脫氮效果持續(xù)提高，但因?yàn)榉磻?yīng)底物NH4+濃度的不足、體系中pH值過高(第24天時(shí)pH值達(dá)到了 7.89)以及后期 Fe(Ⅱ)生成導(dǎo)致的傳質(zhì)阻力[22]使得脫氮速率有所降低，最終 NH4+、TN 去除率分別達(dá)89.33%、90.86%。
2.1.2 各體系中Fe(Ⅱ)濃度的變化與各組中NH4+濃度的變化相對應(yīng)，對照組A中Fe(Ⅱ)濃度基本無變化;對照組B中雖無外加Fe(Ⅲ)源，但由于初始接種污泥中含有Fe(Ⅲ() 約為97.53 mg/L)，所以出現(xiàn)了一定濃度的Fe(Ⅱ);而實(shí)驗(yàn)組中Fe(Ⅲ)被大量還原，產(chǎn)生的Fe(Ⅱ)在第18天高達(dá)751.16 mg/L，之后維持穩(wěn)定，并且隨著 NH4+去除速率的增高，體系中Fe(Ⅱ)濃度也大幅增加，實(shí)驗(yàn)組NH4+的去除伴隨著Fe(Ⅱ)濃度的升高說明體系中的確出現(xiàn)了明顯的Feammox現(xiàn)象[6]。
在第6~8天實(shí)驗(yàn)組出現(xiàn)Fe(Ⅱ)濃度快速下降的趨勢，這可能是因?yàn)殡S著Feammox過程的進(jìn)行，體系中產(chǎn)生了一定量的NO3-和NO2，而接種污泥中含有大量IOB，其中如Arenimonas具有硝酸鹽依賴型二價(jià)鐵氧化功能，可以將Fe(Ⅱ)重新氧化，即IOB以Fe(Ⅱ)為電子供體，以NO3-為電子受體，生成N2及其他產(chǎn)物的過程[16，23]，F(xiàn)e(Ⅱ)也可以和 NO2-發(fā)生化學(xué)反應(yīng)而產(chǎn)生損耗[23]。而8~24 d培養(yǎng)過程中實(shí)驗(yàn)組的Fe(Ⅱ)濃度又開始上升，可能是由于體系中Feammox的反應(yīng)速率逐漸增長，導(dǎo)致其生成速率遠(yuǎn)大于其消耗速率。
24 d后，實(shí)驗(yàn)組Fe(Ⅱ)濃度開始下降，這與吳胤等[15]和姚海楠等[24]的研究相符，由于本實(shí)驗(yàn)所測的Fe(Ⅱ)是混合液經(jīng)鹽酸浸提出的Fe(Ⅱ)而非單純出水中的Fe(Ⅱ)，所以排除體系中 Fe(Ⅱ)沉淀導(dǎo)致濃度下降這一原因，結(jié)合24 d后體系中NH4+去除速率變慢這一現(xiàn)象，F(xiàn)e(Ⅱ)濃度的下降可能是因?yàn)楹笃趥髻|(zhì)阻力、電子供體NH4+的減少以及 NAFO 反應(yīng)對 Fe(Ⅱ)的消耗這三個(gè)因素導(dǎo)致。另外，實(shí)驗(yàn)組中Fe(Ⅱ)的生成量遠(yuǎn)大于氨氮的去除量，并不符合Feammox反應(yīng)式最大化學(xué)計(jì)量比，可能是由于體系中出現(xiàn)了菌體自溶現(xiàn)象，從而為體系貢獻(xiàn)出了一部份NH4+和有機(jī)物，而這部分NH4+和有機(jī)物[25]也會導(dǎo)致Fe(Ⅲ)的還原。
2.1.3 實(shí)驗(yàn)組NO2-和NO3-的積累反應(yīng)初始無外加NO2-和NO3-，隨著培養(yǎng)過程的進(jìn)行，體系中出現(xiàn)了 NO2-和 NO3-的少量積累。NO2-濃度隨培養(yǎng)過程的進(jìn)行逐漸上升，當(dāng)培養(yǎng)至第10天，由初始濃度0 mg/L增加至0.251 mg/L，達(dá)到峰值，NO3-濃度基本呈持續(xù)上升的趨勢。體系中NH4+的去除率最高達(dá)到89.33%，此時(shí)NO2-、NO3-的生成量僅為0.756 mg/L和0.091 mg/L，不符合Feammox反應(yīng)式，目前對 Feammox 反應(yīng)產(chǎn)物的控制沒有一個(gè)統(tǒng)一的界定，Yang 等[26]指出反應(yīng)控制條件不同，產(chǎn)物可能不同。整個(gè)過程中 NO2-、NO3-濃度有下降波動的現(xiàn)象，說明在整個(gè)反應(yīng)過程中發(fā)生了NO2-、NO3-的損耗，這也符合體系中出現(xiàn)的 Fe(Ⅱ)濃度下降的現(xiàn)象。
2.2 鐵氨氧化反應(yīng)影響因素及其動力學(xué)特征在廢水生化處理反應(yīng)動力學(xué)中，常采用模型擬合與影響因素試驗(yàn)相結(jié)合的方法，研究某一影響因素與污染物去除速率之間的關(guān)系，從而反映生化反應(yīng)的效率。厭氧條件下生物鐵泥中鐵氨氧化現(xiàn)象產(chǎn)生的脫氮效果可采用一級衰減動力學(xué)模型擬合，對NH4+的出水濃度c取對數(shù)值lnc，將lnc隨時(shí)間變化的趨勢進(jìn)行擬合，一級衰減動力學(xué)擬合模型[27]為：lnc=k1t+a式中，c為底物剩余濃度(mg/L)，k1為一級反應(yīng)動力學(xué)去除速度常數(shù)(d-1)，t為反應(yīng)所經(jīng)歷的時(shí)間(d)，a為常數(shù)，其中半衰期t1/2=ln2/k1。
2.2.1 接種量在初始NH4+濃度為42.06 mg/L、氧化鐵皮為12 g/L的相同條件下考察生物鐵泥接種量對 Fe(Ⅲ)還原及NH4+去除的影響，以此來探究接種量對體系中鐵氨氧化過程的影響。體系中 Fe(Ⅲ)被還原得越多，F(xiàn)eammox速率就越快[28]，不同接種量對Fe(Ⅲ)還原產(chǎn)生Fe(Ⅱ)的影響如圖5所示，反應(yīng)器接種量為1.4 g/L時(shí)，由于菌體濃度較低，對鐵還原體系中的 Fe(Ⅲ)還原能力較弱;當(dāng)接種量為 3 g/L 時(shí)，菌體濃度增大，使得體系中功能菌較多，還原酶濃度較高，最終被還原產(chǎn)生的 Fe(Ⅱ)濃度是接種量為 1.4 g/L 時(shí)的1.4 倍。
同時(shí)，NH4+出水濃度的對數(shù)值(lnc)與反應(yīng)時(shí)間(t)基本呈一級衰減動力學(xué)模型，其擬合校正 R2在0.901~0.947之間。接種量為3 g/L的體系脫氮效果較好，對NH4+的去除半衰期最短，為9.50 d。接種量為1.4 g/L的體系中，由于菌體含量較低，對NH4+的去除速率相對偏低。然而，實(shí)驗(yàn)初始接種量幾乎呈2倍關(guān)系，而其對應(yīng)的 Fe(Ⅱ)產(chǎn)生量、NH4+去除速率并未呈比例關(guān)系，這可能是由于傳質(zhì)阻力和體系內(nèi)環(huán)境惡化(如pH值過高)等原因。
2.2.2 進(jìn)水負(fù)荷本實(shí)驗(yàn)在氧化鐵皮為 12 g/L，生物鐵泥接種量為 3.0 g/L 的相同條件下，考察不同 NH4+進(jìn)水負(fù)荷(210.28、84.11、43.06 mg/L)對體系中 Feammox 反應(yīng)的影響。隨著培養(yǎng)時(shí)間的延長，各體系Fe(Ⅱ)濃度均呈線性上升的趨勢，至第10天達(dá)到峰值趨于穩(wěn)定。很明顯的是，提高進(jìn)水負(fù)荷使得Fe(Ⅲ)還原能力得到顯著增強(qiáng)，高氨氮負(fù)荷下生成Fe(Ⅱ)濃度要明顯高于低氨氮負(fù)荷下的Fe(Ⅱ)，這是由于反應(yīng)底物濃度的增加，使得電子供體濃度增加，從而使得更多的Fe(Ⅲ)被還原。高負(fù)荷(210.28 mg/L)下Fe(Ⅱ)產(chǎn)生量最高，至第12天穩(wěn)定時(shí)Fe(Ⅱ)濃度為956.67 mg/L，而中負(fù)荷(84.11 mg/L)、低負(fù)荷(43.06 mg/L)體系分別為777.97 mg/L、751.16 mg/L。
2.2.3 氧化鐵皮投加量在生物鐵泥接種量為 3.0 g/L，進(jìn)水氨氮負(fù)荷為210.28 mg/L的條件下研究氧化鐵皮投加量(8、16、20g/L)對體系中Feammox反應(yīng)的影響。各體系在Feammox過程中還原產(chǎn)生的Fe(Ⅱ)濃度大致呈增加的趨勢，且都在12 d時(shí)達(dá)到峰值，在第12天時(shí)，氧化鐵皮投加量為8、16、20 g/L的各體系Fe(Ⅱ)濃度分別為636.28、801.21和698.44 mg/L。即投加量為16 g/L時(shí)體系中Fe(Ⅲ)還原能力最強(qiáng)，F(xiàn)e(Ⅱ)生成量最高;投加量為8 g/L時(shí)由于反應(yīng)底物Fe(Ⅲ)最少，導(dǎo)致Fe(Ⅱ)生成量最低;投加量為20 g/L時(shí)Fe(Ⅱ)濃度反而較低，這可能時(shí)因?yàn)轶w系中鐵含量過高。
過量的金屬離子會對微生物產(chǎn)生毒害作用[30]，而且姚海楠等[24]探究 Fe(Ⅲ)濃度對鐵氨氧化的影響時(shí)，發(fā)現(xiàn)當(dāng)Fe(Ⅲ)濃度達(dá)到一定程度時(shí)，雖然仍有鐵氨氧化發(fā)生，但因?yàn)镕e(Ⅲ)在中性和堿性條件下易水解沉淀，使得污泥表面附著了大量沉積物，會影響細(xì)胞的傳質(zhì)過程，這些原因使得后期體系內(nèi)Feammox作用減弱，微生物對Fe(Ⅲ)的還原能力減弱，F(xiàn)e(Ⅱ)生成速率變緩，所以從Fe(Ⅲ)還原量來看，在相同接種量(3.0 g/L)，相同進(jìn)水負(fù)荷(210.28 mg/L)下，體系中Fe(Ⅲ)投加量為16 g/L最適宜。
投加量為8 g/L時(shí)NH4+去除速率最低，半衰期為5.59 d，可能是由于電子受體Fe(Ⅲ)最少，導(dǎo)致氨氮去除速率最低;投加量為16 g/L時(shí)，半衰期為4.53 d;而投加量為20 g/L時(shí)，雖然Fe(Ⅱ)最高生成量低于投加量為16 g/L時(shí)，但由于初期體系中Fe(Ⅲ)濃度最高，可能導(dǎo)致初期氨氮去除速率較快，所以半衰期最短，為3.21 d。
3 結(jié)論
(1)生物鐵泥中投加氧化鐵皮后發(fā)生明顯的鐵氨氧化現(xiàn)象，NH4+濃度降低的同時(shí)發(fā)生了Fe(Ⅲ)的還原。體系最終NH4+、TN去除率分別達(dá)到89.33%、90.86%。(2)影響因素實(shí)驗(yàn)中 NH4+去除量的對數(shù)值(lnc)和反應(yīng)時(shí)間(t)之間基本符合一級衰減動力學(xué)模式，模型擬合的校正R2系數(shù)分別在0.784~0.971之間。由反應(yīng)速率來看，影響作用大小順序依次為：氧化鐵皮投加量>接種量>進(jìn)水負(fù)荷，且各影響因素實(shí)驗(yàn)最優(yōu)結(jié)果分別為：鐵泥接種量3.0 g/L，進(jìn)水氨氮負(fù)荷210.28 mg/L，氧化鐵皮投加量16 g/L。
[參考文獻(xiàn)]
[1] 謝軍祥,姜瀅,常堯楓,等. 城鎮(zhèn)生活污水厭氧氨氧化處理的研究進(jìn)展[J]. 化工進(jìn)展, 2020,39(10):4175-4184.Xie Junxiang, Jiang Ying, Chang Yaofeng, et al. Researchprogress of anaerobic ammonia oxidation treatment of urbansewage[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2020,39(10):4175-4184.
[2] 狄斐,隋倩雯,陳彥霖,等 . 部分亞硝化-厭氧氨氧化處理磁混凝生活污水[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2020,40(11):4712-4720.Di Fei, Sui Qianwen, Chen Yanlin, et al. Partial nitritationAnammox process treating magnetic coagulation domesticsewage[J]. China Environmental Science, 2020,40(11):4712-4720.
[3] 陳湜,李正魁,覃云斌,等. 農(nóng)田溝道土壤中錳氨氧化(MnAnammox)過程的探究[J]. 環(huán)境科學(xué), 2019,40(6):2948-2953.Chen Shi, Li Zhengkui, Qin Yunbin, et al. Insight into theprocess of Mn-Anammox in soils of agricultural drain⁃age ditches[J]. Environmental Science, 2019, 40(6): 2948-2953.
[4] Clément J C, Shrestha J, Ehrenfeld J G, et al. Ammoniumoxidation coupled to dissimilatory reduction of iron underanaerobic conditions in wetland soils[J]. Soil Biology andBiochemistry, 2005,37(12):2323-2328.[5] 賈成廠. 金屬(1)：地殼與人體中的金屬[J]. 金屬世界, 2018(2):22-26.
作者：俞小軍1， 楊珍妮1， 張莉紅1，2，3， 陳新娟1，馮娟娟1， 王亞娥1*， 李杰1，2，3
相關(guān)閱讀
